Οι ιεραποστολικές του εξορμήσεις ξεκίνησαν από την Αφρική (Ουγκάντα), όπου όμως προσβλήθηκε από μαλάρια και αναγκάστηκε να διακόψει. Το 1972 χειροτονήθηκε επίσκοπος Ανδρούσης και έκτακτος καθηγητής Ιστορίας των Θρησκευμάτων στο Πανεπιστήμιο Αθηνών. Νωρίτερα οργάνωσε και διηύθυνε το Διορθόδοξο Ιεραποστολικό Κέντρο «Πορευθέντες» καθώς επίσης και το Διορθόδοξο Κέντρο της Εκκλησίας της Ελλάδος στην Αθήνα.
Το 1981 επέστρεψε στην Αφρική, αυτή τη φορά ως Μητροπολίτης Ανατολικής Αφρικής. Η δικαιοδοσία του εκεί περιλάμβανε την Κένυα, την Ουγκάντα και την Τανζανία, όπου πραγματοποίησε τεράστιο έργο αναφορικά με τη λειτουργία τής εκεί εκκλησίας.
Συνέδραμε ιεραποστολικές δράσεις στην Κορέα και την Ινδία, ενώ επέστρεψε στην Αθήνα το 1991.
Στις 24 Ιουνίου του 1992 εξελέγη Αρχιεπίσκοπος Τιράνων και αφού προηγουμένως, για ενάμισι χρόνο, είχε διατελέσει Πατριαρχικός Έξαρχος στην Αλβανία. Η αναστήλωση της Oρθοδόξου Aυτοκεφάλου Eκκλησίας της Aλβανίας, αποτέλεσε το κύριο μέλημά του. Είχαν προηγηθεί 23 χρόνια διωγμών από το καθεστώς του Εμβέρ Χότζα, στη διάρκεια του οποίου είχαν καταστραφεί οι περισσότεροι ιεροί ναοί και μονές που είχαν μετατραπεί σε αποθήκες, στρατόπεδα, κέντρα ψυχαγωγίας… Το 1965 κατεδαφίστηκε ο καθεδρικός ναός στο κέντρο των Τιράνων. Στη θέση του αναγέρθηκε ένα 15ώροφο ξενοδοχείο.
Τα πρώτα κηρύγματα και οι λειτουργίες του νέου Αρχιεπισκόπου γίνονταν σε ημικατεστραμμένους ναούς, σε ερείπια που δε θύμιζαν καν ότι πριν υπήρχαν εκεί εκκλησίες, ή ακόμη και στο ύπαιθρο, κάτω από μεγάλα δέντρα.
Αμέσως ο Αναστάσιος ξεκινά τον αγώνα για την ανασύσταση της Ορθόδοξης Εκκλησίας. Η επιστροφή της περιουσίας της, η οποία είχε δημευτεί, παραμένει ακόμη ζητούμενο. Άνθρωπος των έργων ο Αναστάσιος, γίνεται γρήγορα με τη συνδρομή δωρεών και του λαού, ένας ιεράρχης-«επενδυτής», από τον οποίο όμως ούτε ένα ευρώ ή δολάριο φεύγει εκτός Αλβανίας.
Κι ενώ προσπαθούσε να «αναστήσει» την εκκλησία, την ίδια ώρα βοηθούσε την ανοικοδόμηση του ίδιου του κράτους, συνδράμοντας στη δημιουργία βασικών υποδομών που είχαν αφεθεί στην τύχη τους επί Χότζα. Έτσι ο Αναστάσιος δεν φτιάχνει μόνο ναούς, αλλά και δρόμους, σχολεία, υδραγωγεία, νοσοκομεία, συνδράμει τον άνθρωπο, τους πρόσφυγες… Και ταυτόχρονα σιωπά όταν, λόγω της ελληνικής του καταγωγής δέχεται ύβρεις, με τη μορφή δημοσιευμάτων, κάθε φορά που οι σχέσεις Ελλάδας – Αλβανίας δοκιμάζονται. «Σιωπήσαμε, με τη βεβαιότητα ότι η αλήθεια της ζωής και του έργου μας ήταν η καλύτερη απάντηση», σημειώνει.
Ακόμη και σήμερα που η Αλβανία κατοχύρωσε συνταγματικά την πλήρη ανεξιθρησκεία συχνά χρειάζεται να απαντά «στο γιατί είμαι εδώ».
Αλλά μιλάει το έργο του. Πριν από δύο χρόνια εγκαινιάστηκε ο καθεδρικός ναός της Αναστάσεως του Χριστού. Είχα την ευκαιρία προ μηνός να παρακολουθήσω μέρος μιας Κυριακάτικης λειτουργίας. Ο Αναστάσιος λειτουργεί μιλώντας και στις δύο γλώσσες (αλβανικά και ελληνικά), το Χριστός Ανέστη ψάλλεται από ψάλτες αλλά και χορωδία, εκατοντάδες πιστοί μετέχουν με κατάνυξη και δέος, ο ίδιος ο μακαριότατος ευλογεί και μεταλαβαίνει…
Η έγνοια του όμως είναι στην επόμενη μέρα. Η Ορθόδοξη Εκκλησία της Αλβανίας μισθοδοτεί 750 εργαζόμενους, λειτουργεί και συντηρεί δεκάδες ιδρύματα και έργα πάσης μορφής. Η οικονομική της αυτοδυναμία και αυτάρκεια αποτελούν κυρίαρχο μέλημα του εμπνευστή και δημιουργού τους. Παρότι κάποια από τα έργα καλύπτουν τα λειτουργικά τους έξοδα (π.χ. Διαγνωστικό Ιατρικό Κέντρο «Ευαγγελισμός»), άλλα (π.χ. ναοί και εκκλησιαστικά κτίρια) αποτελούν μεν περιουσιακά στοιχεία αλλά δεν αποφέρουν εισόδημα και απαιτούν έξοδα για να συντηρηθούν.
Στις αρχές της δεκαετίας ιδρύθηκε αναπτυξιακή εταιρεία, η οποία πέρσι κατασκεύασε και παρέδωσε σε λειτουργία ένα υδροηλεκτρικό έργο ισχύος 9,9 μεγαβάτ στο Λιμπράζντ (η Αλβανία παράγει όλη της την ενέργεια από υδροηλεκτρικά, ενώ νερό βρίσκεις σε βάθος μόλις 7 μέτρων…) Ένα ακόμη έργο ισχύος 5 μεγαβάτ βρίσκεται στα «σκαριά», προκειμένου να καλυφθεί μεγάλο μέρος των εξόδων που απαιτούν οι άλλες δομές και έργα της Αρχιεπισκοπής.
Για τα οποία αξίζει να αναφέρουμε κάποια ενδεικτικά:
Ως αποτέλεσμα του έργου του συγκροτήθηκαν πάνω από 460 ενορίες, ενώ ίδρυσε τη Θεολογική-Ιερατική Σχολή (Aκαδημία) «Aνάστασις» στο Δυρράχιο (1992), το Eκκλησιαστικό Λύκειο «Tίμιος Σταυρός» στο Αργυρόκαστρο (1998) και στο Σουκθ-Δυρράχιο (2007), τα οποία σήμερα λειτουργούν σε ιδιόκτητα συγκροτήματα, και 52 Κέντρα Νεολαίας σε διάφορες πόλεις. Mόρφωσε και χειροτόνησε 150 νέους κληρικούς, ενώ φρόντισε για την έκδοση λειτουργικών και άλλων θρησκευτικών βιβλίων.
Ίδρυσε 21 νηπιαγωγεία, Ορφανοτροφείο, δύο 9-τάξια δημοτικά σχολεία, λειτουργεί Τεχνικό Λύκειο, συντηρεί τα πρώτα ΙΕΚ με 6 τμήματα, ενώ το 2010 πήρε άδεια ίδρυσης του ιδιωτικού Πανεπιστημίου με την επωνυμία «Λόγος», με δύο Σχολές (οικονομικών με 3 τμήματα και Εφαρμοσμένων Επιστημών με 2 τμήματα).
Στον τομέα της Υγείας ίδρυσε και λειτουργεί το Ιατρικό Διαγνωστικός Κέντρο «Ευαγγελισμός» με 24 ειδικότητες στα Τίρανα, πολυιατρεία και κέντρα υγείας σε διάφορες πόλεις και περιοχές.
Διαθέτει δικό της τυπογραφείο που εκδίδει μηνιαία αλβανική εφημερίδα και περιοδικά, καθώς και ραδιοφωνικό σταθμό. Σύστησε Tεχνική Yπηρεσία στην Eκκλησία της Αλβανίας και μερίμνησε για την ανοικοδόμηση 150 νέων ναών, την αναστήλωση 70 μοναστηριών και εκκλησιών-πολιτιστικών μνημείων και την επισκευή 160 ναών και 45 εκκλησιαστικών κτιρίων (Aρχιεπισκοπή, Mητροπόλεις, σχολεία, κλινικές, ξενώνες, κατασκηνώσεις νεολαίας, κ.α.), στο σύνολο 450 κτίρια. Θεμελίωσε το πρώτο γυναικείο μοναστήρι (Σκήτη των Αγίων Μυροφόρων).
Παράλληλα με την ανασύσταση της Oρθοδόξου Eκκλησίας, ανέπτυξε προγράμματα στους τομείς εκπαιδεύσεως, υγείας, κοινωνικής προνοίας, αγροτικής αναπτύξεως, πολιτισμού και οικολογίας. Στην κρίση του Κοσσυφοπεδίου (1999) οργάνωσε ανθρωπιστικό πρόγραμμα με το οποίο βοήθησε 33.000 περίπου πρόσφυγες σε διάφορα μέρη της Aλβανίας.
Συνέβαλε στην κατασκευή αγροτικών δρόμων, την ηλεκτροδότηση κοινοτήτων, ανήγειρε η επισκεύασε σχολικά κτίρια, έφτιαξε πλατείες, υδραγωγεία και γέφυρες. Ενώ τέλος είναι σημαντική η προσφορά της στην άυλη εκπαίδευση.
